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共價有機骨架（COFs）材料是一類具有高孔隙率、低密度和高比表面積的晶態材料，其結構由有機分子通過共價鍵構建。COFs材料因其獨-特的結構和性質，在多個領域展現出廣泛的應用潛力，如催化應用、氣體存儲與分離、電池材料、傳感器、水處理與環境治理、生物醫藥領域等。
今天樂小豹精選了近期部分代表性研究，帶您一覽COFs材料在催化領域的前沿動態：
鈾作為一種關鍵的核燃料資源，同時也是放射性環境污染物，廣泛存在于各種水體中，包括低濃度的礦井廢水（約5ppm）和海水（約3ppb），以及高濃度的放射性廢水（如某些核工業廢水中的濃度可達10^2ppm）。因此，從水體中提取鈾不僅在清潔能源領域具有重要意義，在環境保護方面也發揮關鍵作用。
圖1.BTz-COF和BT-COF的合成和光學照片示意圖
圖源：Applied Catalysis B: Environment and Energy, DOI:10.1016/j.apcatb.2024.124939
該研究中，陽仁強/李明杰團隊通過合成兩種基于β-酮烯胺連接的COFs，BTz-COF和BT-COF，分別以苯并三唑和苯并噻二唑為構建單元，研究了它們在不同pH條件下的鈾吸附能力和光催化產氫效率。BTz-COF表現出優異的鈾吸附能力，最-大吸附量達到1.86g g?1，且在pH 3-9范圍內均具有良好的吸附性能。光催化產氫實驗表明，BTz-COF在可見光照射下表現出高效的氫氣生成能力，最-大產氫速率為34.53μmolh?1，顯著高于BT-COF。通過光致發光（PL）和瞬態光電流測試，揭示了BTz-COF中電子-空穴對的分離效率更高，且在光催化過程中，鈾離子被還原為不溶性UO?，作為助催化劑進一步促進了氫氣的生成。此外，BTz-COF在多次循環實驗中表現出良好的穩定性和可重復使用性。
圖2來源：Applied Catalysis B: Environment and Energy, DOI:10.1016/j.apcatb.2024.124939
綜上所述，BTz-COF不僅在鈾捕獲方面表現出高效性和廣泛的應用潛力，還在光催化產氫方面展示了優異的性能，為鈾回收和高效產氫提供了一種綠色、低成本的解決方案。
接下來這篇文章，樂小豹給大家介紹一種神奇的材料——液態多孔COF，它不僅會“呼吸”，還能在很多領域大顯身手。
眾所-周知，多孔液體內部擁有大量的孔隙，氣體分子可以吸附在這些孔道中，就像吸附在海綿上一樣，從而可以顯著增加氣體在液體中的溶解度。基于此，中科院福建物質所的研究者通過在COF外表面修飾-離子交換的方法，制備了首-例室溫下液態COF材料（COF-301-PL）。
圖3.多孔液態COF材料的設計合成與示意圖
圖源：National Science Review，DOI:10.1093/nsr/nwaf032
這種液態COF材料神奇的地方在于，它的孔隙可以像呼吸一樣，隨著外界環境氣壓的變化而動態調整。當有大量氣體分子進入到孔道時，孔隙會張開“迎接”它們；而當氣體分子離開時，孔隙又會閉合“送別”它們。正是基于這個原因，COF-301-PL繼承了多孔主體框架的“呼吸”能力，因此在高壓環境下展現出顯著增強的CO2吸附與催化轉化性能。
圖4.COF-301-PL與不同吸附質對CO2的催化轉化能力
圖源：National Science Review，DOI:10.1093/nsr/nwaf032
在以CO2與環氧氯丙烷為底物的模型反應中，COF-301-PL展現出對于CO2顯著增強的催化轉化性能。與COF-301固體粉末或PEGS液態客體溶劑相比，其對于CO2的轉化效率提升了17倍與24倍。此外，通過進一步研究發現，與無孔的液態客體溶劑PEGS相比，COF-301-PL在提升外加環境壓力時，其對CO2的轉化效率會隨環境壓力的增加而產生顯著的增量。
綜上，液態COF材料的出現，為多孔材料領域帶來了新的發展機遇。隨著研究的深入，液態柔性多孔材料將會在科學研究和技術應用領域取得更多突破，進而在更多領域發揮重要作用。
二維共價有機框架 （2D-COF） 引起了人們對太陽能到氫氣轉化的廣泛興趣。然而，光捕獲不足和困難的激子解離嚴重限制了 COF 光催化活性的提高，從而阻礙了這一先-進領域的發展。
在這項工作中，首-次通過 Knoevenagel 縮聚構建了兩個帶有三嗪 （COF-JLU44） 和芘 （COF-JLU45） 單元的苯并并異惡唑橋接和完-全共軛的 2D-COF，它們具有長程有序結構、基本可接受的表面積和迷人的光電特性。
圖5.上圖為材料的合成及表征圖譜
圖源：Angewandte Chemie International Edition, DOI:10.1002/anie.202501869
值得注意的是，COF-JLU45 在光照射下表現出令人印象深刻的 272.5 mmol g-1 h-1 析氫速率和在 1.0 wt% Pt 存在下卓-越的可重用性，再加上在 600 nm 長波長下 12.9% 的顯著表觀量子產率。多光譜和理論模擬表明，COF-JLU45 的巧妙設計拓寬了其光吸收，并有效地促進了激子解離。
圖6來源：Angewandte Chemie International Edition, DOI:10.1002/anie.202501869
總之，通過瞬態吸收光譜以及理論建模研究清楚地表明，COF-JLU45 在電荷載流子產生、激子解離和電荷分離方面表現出色，本質上是一種出色的光催化劑，這一發現為構建用于太陽能轉換和利用的無金屬光催化劑提供了有價值的見解。
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