中科院大連化學(xué)物理研究所在揭示金屬—分子篩類酶作用機制研究方面取得新進展
【化工儀器網(wǎng) 項目成果】近日，中科院大連化學(xué)物理研究所劉中民院士和研究員魏迎旭團隊，與研究員肖建平團隊合作，在金屬—分子篩局域結(jié)構(gòu)和微環(huán)境在烷烴脫氫中的作用機制研究方面取得新進展。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》。
將金屬引入到分子篩中，可以實現(xiàn)多種催化反應(yīng)，如脫氫、加氫和氧化等。在某些反應(yīng)中，分子篩不僅能夠提供活性中心，還可以通過限域空間和局域微環(huán)境作用整個催化過程。這種催化作用與金屬酶催化相似，通過金屬中心和微環(huán)境共同實現(xiàn)了反應(yīng)物分子的吸附活化，優(yōu)化反應(yīng)路徑，從而實現(xiàn)整個催化循環(huán)。近期，Co基催化劑被發(fā)現(xiàn)具有一定的烷烴脫氫能力。然而，報道的催化劑性能迥異，如何構(gòu)筑高性能的Co基烷烴脫氫催化劑仍不明確。在負載型Co基催化劑上，通常會同時存在單位點、團簇和納米顆粒等多種Co物種，明確催化劑的活性中心和催化機理存在較大的挑戰(zhàn)。將Co物種引入到分子篩骨架中，不僅可以調(diào)節(jié)活性中心的電子結(jié)構(gòu)，構(gòu)筑高效的催化劑體系，同時還可以得到結(jié)構(gòu)明確的Co物種，實現(xiàn)活性中心結(jié)構(gòu)、酸性和催化機理的精準(zhǔn)解析。
本工作將孤立的Co位點構(gòu)筑到純硅MFI分子篩骨架中，通過多種表征技術(shù)結(jié)合理論模擬建立了活性中心{(≡SiO)2Co(HO-Si≡)2}的微觀結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)，Co位點主要位于MFI分子篩的T1(7)和T3(9)位，具有兩個Co-O-Si鍵和兩個類橋式羥基Co···OH-Si結(jié)構(gòu)。和金屬酶催化相似，金屬—分子篩Co-MFI通過局域結(jié)構(gòu)和微環(huán)境共同作用，實現(xiàn)了丙烷脫氫過程：分子篩微環(huán)境可以預(yù)活化丙烷分子，Co原子可以極化臨近的氧原子(Co-O-Si)接受C3H7*和H*，Co原子和柔性的分子篩骨架能夠穩(wěn)定C3H7*中間物種；Co活性中心電子態(tài)和配位狀態(tài)的連續(xù)動態(tài)演變和可逆恢復(fù)，滿足PDH反應(yīng)中一系列基元步驟，實現(xiàn)類酶催化作用過程。
該工作有助于理解金屬—分子篩活性中心的作用方式、微環(huán)境的協(xié)同作用過程和分子篩動態(tài)催化機制。
相關(guān)論文Atomic Insight into the Local Structure and Microenvironment of Isolated Co-Motifs in MFI Zeolite Frameworks for Propane Dehydrogenation于近日發(fā)表在《美國化學(xué)會志》(J. Am. Chem. Soc.)上，該工作的第一作者是我所DNL1201組博士后胡忠攀和05T8組博士研究生秦剛強。
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