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聚焦前沿|基于 iDPC-STEM 技術與限域效應的分子結構及相互作用原子級成像

閱讀:29      發布時間:2025-5-19
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聚焦前沿|基于 iDPC-STEM 技術與限域效應的分子結構及相互作用原子級成像
聚焦前沿|基于 iDPC-STEM 技術與限域效應的分子結構及相互作用原子級成像


原子級解析分子間相互作用對揭示催化反應路徑、材料界面行為和生物分子識別機制等方面起著至關重要的作用,但其發展長期受制于分子無規則熱運動與電子輻照損傷。盡管目前有多種限域策略可暫時穩定小分子構象,如通過表面吸附固定或液氮冷凍環境來實現分子的結構“凍結",但此類方法在真實環境模擬和動態過程捕捉方面仍存在局限性。

電子顯微技術在此領域展現出優勢,其原子級分辨率可為分子間弱相互作用(如氫鍵、范德華力)提供直接可視化證據。但常規高劑量電子輻照引發的化學鍵斷裂嚴重制約了有機小分子的成像可行性。值得關注的是,以積分差分相位襯度技術(iDPC-STEM)為代表的低劑量電子顯微技術已廣泛應用于各類電子敏感材料的觀測研究中。將限域效應和低劑量成像方法相結合,為實現對分子及其相互作用的穩定高分辨率解析提供了有效途徑。

蘇州大學教授及合作者通過iDPC-STEM與納米限域效應相結合,在不同主客體限域體系中實現了限域態分子結構及相互作用的原子級成像表征。

iDPC-STEM成像技術的發展是我們實現限域態分子成像的重要前提,這項技術不僅可以在低劑量下保持較高的分辨率和信噪比,而且增強了輕元素成像襯度,使得主體結構和客體分子可以同時成像。在本工作中,我們正是利用不同相互作用的限域效應,讓小分子構象在室溫條件下被“凍結", 此時iDPC-STEM圖像能夠精準且有效地呈現分子結構,甚至是定量地描述分子間相互作用。展望未來,iDPC-STEM和限域效應結合的成像方法有望應用于更多復雜分子結構的解析,甚至在生物大分子成像領域達到和冷凍電鏡相同的效果。

聚焦前沿|基于 iDPC-STEM 技術與限域效應的分子結構及相互作用原子級成像

教授

蘇州大學

他們利用低劑量iDPC-STEM對三類典型的限域體系展開分子(離子)成像分析與對比研究,包括鈣鈦礦體系(離子鍵)、沸石/芳烴分子體系(范德華相互作用)及金屬有機框架體系(配位鍵),建立了“限域增強+低劑量成像"協同的普適性分子解析范式,成功實現對分子結構和相互作用的原子級成像分析。研究團隊基于iDPC-STEM對電子敏感和輕元素組分成像的優勢,實現了對限域態分子(離子)的近原子級成像,并將分子圖像的長徑比設為關鍵參數,以此評估三種限域體系中主客體相互作用強度。然后,通過改變客體分子,深入分析不同相互作用強度對分子成像質量的影響。這些研究結果構建了分子間相互作用與成像襯度的統一理論模型,將實空間分子解析能力從傳統的靜態結構表征拓展到化學鍵強度的量化分析,為探究復雜應用場景中的分子行為機理提供了更多可能。

聚焦前沿|基于 iDPC-STEM 技術與限域效應的分子結構及相互作用原子級成像

Nat. Commun. 2025, 16, 2447. DOI: 10.1038/s41467-025-57816-4




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